含卤气体最重要的包含氟氯碳化物（CFCs）、哈龙（Halons）、四氯化碳（CCl4）、甲基氯仿（CH3CCl3）、甲基溴（CH3Br）、氟氯烃(HCFCs)、氢氟碳化物（HFCs）、全氟化物（PFCs）、三氟化氮（NF3）、六氟化硫（SF6）等臭氧消耗物质和温室气体。2019年，含卤气体的辐射强迫达到0.41 W/m2，相当于CO2辐射强迫的19%。考虑到它们对气候平均状态随时间的变化的影响以及它们极低的大气环境浓度（ppt量级），对于含卤气体连续的高精度观测很重要且难度极大。中国北部地区人口密集，是全世界最重要的氟化工、电解铝和氯碱工业生产基地之一，是含卤气体排放的重点地区，因此对于北部地区的四类F-gases(HFCs、PFCs、SF6和NF3）的排放估算也十分必要。

  本研究利用自主研发的高精度在线月在北京上甸子大气本底站对36种含卤气体进行了连续的高精度监测，并对观测数据进一步筛分，得到了36种含卤气体的本底浓度和污染浓度，讨论了含卤气体抬升浓度之间的相关性。最后，根据观测数据结合种间相关法估算了2020-2021年中国北部地区HCFCs和F-gases的排放量，并将结果与全球排放量进行了比较，揭示了中国北部地区HCFCs和F-gases对全球排放的贡献。

  天霁ODS5-Pro系统由在线采样模块、分析系统、标气、辅助气组（氦气+氮气）和数据处理系统组成。其中分析系统由自组装的冷凝预浓缩模块和气相色谱-质谱检测模块组成。该系统在完成设计、组装和测试后，在北京上甸子大气本底站针对背景大气开展了为期1年（2020.10-2021.9）的实地观测试验；实现了36种含卤气体的有效分离和长期高精度监测，具体为大气浓度大于100ppt物种的精度约0.5%，大气浓度20-100 ppt物种的精度为0.5%~1%，大气浓度1~20 ppt物种的精度为1%~4%；大气浓度为0.1~1 ppt物种的精度为4%~9%。系统的准确度优于±0.5 %，检出限优于0.5 ppt。

  此外，天霁ODS5-pro系统与国际领先水平的Medusa GC-MS系统来进行了同期比对实验。将两套系统间隔70 分钟以内的数据来进行配对后，两套系统绝大部分物质的浓度偏差＜3%，表现出良好的监测一致性，验证了天霁ODS5-pro系统的监测可靠性。

  所有35种含卤气体有25%-81%的有效数据被筛分为背景浓度。对于大多数已经被《蒙特利尔议定书》淘汰的物质(CFCs、哈龙和CH3CCl3)， 59%-81%的测量结果被筛分为背景浓度。然而CCl4显示出高频率的污染事件，只有40%的测量结果被筛分为背景浓度。本研究中所有HCFCs的背景浓度数据量仅占总数据量的比例为27%-29%，反映出其在中国逐步淘汰过程中持续而强烈的排放。对于HFC-32、HFC-125、HFC-134a和HFC-227ea来说，其背景浓度数据量占比为27%-33%。此外，包括CH2Cl2、CHCl3和PCE在内的短寿命卤代烃(定义为在大气中寿命少于6个月的物质)的污染事件经常发生，其中背景浓度数据占比为25%-31%。在所有测量的含卤气体中，CH2Cl2的背景浓度数据量占比最低。

  CFCs与其他物质之间的相关性较低，因为主要CFCs的污染浓度数据量占比仅为19%-25%，其相对背景浓度的抬升不到10%(表1)。HCFCs和HFCs的抬升浓度之间有很强的相关性，反映出其在中国占主导地位的生产和消费，因此存在大量的人为排放。HFC-32与HFC-125具有较高的相关性，相关系数(r)为0.94。这一结果与之前Li et al.(2011) 和Kim et al.(2010)报道的低相关性不同。他们都以为HFC-32和HFC-125大多数来源于工业生产的全部过程中的逸散排放。本研究之后发现的强相关性证实了主要用作HCFC-22替代品的混合制冷剂R410A（HFC-32与HFC-125 质量比1:1）在中国房间空调得到了广泛使用。R410A的人为生产和消费慢慢的变成了HFC-32和HFC-125的主要排放源。此外，HFC-143a广泛存在于R404A和R507A的混合制冷剂中，因此与HFC-32和HFC-125的相关性较强，分别为0.70和0.76。

  在中国，HFC-23主要作为HCFC-22的工业生产的全部过程副产物而排放。同样的，PFC-318主要在以HCFC-22为原料的四氟乙烯和其他含氟化学品的生产过程中产生和排放。HFC-23和PFC-318的抬升浓度相关性很强，为0.80，这暗示了它们均主要来自于与HCFC-22相关的氟化工行业的排放。

  氯甲烷类(包括CH3Cl、CH2Cl2、CHCl3和CCl4)与HCFCs和HFCs的抬升浓度相关性相对来说比较强。在中国，氯甲烷类在各种工业过程中排放，其主要用作氟化学品生产的原料以及在人口稠密和工业化地区被广泛用作溶剂。本研究得出的相比来说较高的相关性可归因于工业区域氯甲烷类、HCFCs和HFCs排放的同源性。

  表3 2020-2021年中国北部地区CO2-eq排放量以及对2020年全球含卤气体排放量的贡献

  与全球排放量作比较后发现，仅中国北部地区的NF3、SF6和HCFCs的占全球排放的比例就高达20-40%，表明中国整个地区上述物质的排放量可能占全球排放的一半以上。因此，中国减缓NF3、SF6和HCFCs的排放将对全球的减排进程产生重要影响。中国北部地区有意生产的HFCs的排放量占全球排放的比例较低(＜15%)，而工业副产物HFC-23的贡献比例相比来说较高，为19%。

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